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Con la maglia della nazionale, Müller vinse il campionato del mondo del 1974, segnando in finale a Monaco di Baviera il goal del decisivo 2-1 contro l'Olanda; fu campione d'Europa nel 1972, segnando due dei tre goal con i quali la Germania sconfisse l'URSS nella finale di Bruxelles. Fece anche parte della formazione che nella semifinale del campionato del mondo 1970 a Città del Messico incontrò l'Italia perdendo 4-3 segnando, nell'occasione, due gol.
Dopo il ritiro, Müller dovette affrontare un lungo periodo di depressione, che lo condusse anche all'alcolismo. Gli vennero in soccorso i suoi ex compagni del Bayern Monaco nel frattempo divenuti dirigenti del club, che lo incoraggiarono ad affrontare una terapia di disintossicazione e, successivamente, nel 1992 lo ingaggiarono nello staff tecnico come allenatore delle squadre giovanili.