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Contemporaneamente all'affermazione in prima squadra, arrivò anche la convocazione in Nazionale: dal 1954 al 1967 giocò in tre edizioni del campionato del mondo (1958 in Svezia, 1962 in Cile e 1966 in Inghilterra), classificandosi quarto nel 1966. Partecipò anche alle prime due edizioni del campionato europeo di calcio, quella del 1960 in Francia (che l'Urss vinse) e quella del 1964 in Spagna (dove l'Urss arrivò in finale) e vinse il titolo di campione olimpico ai Giochi del 1956 a Melbourne. Proprio negli anni del titolo olimpico nacque il soprannome di Ragno Nero: Yashin, infatti, giocava con una tenuta completamente nera, e i suoi eccezionali riflessi (a dispetto della sua altezza, 190 cm.) davano l'impressione che potesse arrivare davvero ovunque. La grande ribalta per Yashin arrivò nel 1963, quando, in occasione della festa d'addio a sir Stanley Matthews, l'Inghilterra organizzò un'amichevole contro una selezione del Resto del Mondo: il portiere sovietico fu chiamato a difendere i pali della squadra ospite e, di fronte a 100.000 spettatori, Yashin rimase imbattuto. Nello stesso anno vinse il Pallone d'Oro, unico portiere nella storia a conquistarlo. Per i meriti sportivi acquisiti nel corso della sua carriera, e per il lustro dato all'Urss, Yashin fu insignito nel 1967 dell'Ordine di Lenin, la massima onorificenza sovietica in tempo di pace, la seconda in assoluto per importanza.
Nel 1986, a seguito di un grave incidente automobilistico, subì l'amputazione di una gamba all'altezza del ginocchio. Poco dopo gli venne diagnosticato un cancro allo stomaco e a poco servì un intervento chirurgico - peraltro mal riuscito - cui si sottopose nel tentativo di salvarsi: morì nel 1990, a soli 61 anni.